我校在单原子光催化固氮方面取得重要进展

发布时间:2020-10-10文章来源:分离膜与膜过程国家重点实验室 化学与化工学院 杨帆浏览次数:10

近期,我校在单原子光催化固氮方面取得重要进展。该工作成果“Single-Atom Pt?N3 Sites on the Stable Covalent Triazine Framework Nanosheets for Photocatalytic N2 Fixation”由我校仲崇立教授团队与梅东海教授团队合作完成,成果发表在《ACS催化》(ACS Catal., 2020, 10, 2431-2442, IF: 12.350)。论文第一作者为仲崇立教授的博士生李健,我校黄宏亮副研究员、梅东海教授和仲崇立教授为共同通讯作者。


氨是一种重要的大宗化工原料,在化工生产和日常生活中起着重要作用。目前的氨合成主要是采用Haber-Bosch过程,利用铁基催化剂,以氢气和氮气作为反应物,每年工业生产规模超过5亿吨。然而,该反应需要在高温高压下进行,消耗全球2%的能源,而且会排放大量的温室气体。因此,开发一种可持续的氨合成技术具有重要意义。近年来,利用光催化还原氮气制备氨,被广泛认为是一种非常有前景的合成氨思路,其核心是开发高效的光催化剂材料。最近,单原子催化剂(SACs)由于其近乎100%的金属位点暴露,以及快速的电荷/空穴分离效率、定向的电荷转移通道和靶向活性位点等优势受到人们的广泛关注。然而,可控合成具有明确结构SACs仍然是一个挑战。特别是载体中不可预测的多样化位点,使得SACs的配位结构不明确,进而难以准确研究光催化合成氨的反应机理。

在前期单原子催化剂开发的工作基础上(Nat. Commun., 2018, 9, 187; J. Catal., 2019, 375, 351-360),本工作制备了具有明确N3位点的二维超薄共价三嗪骨架(CTF)纳米片,其厚度仅为1 nm。通过在该材料的N3位点引入Pt,成功制备出结构明确的Pt-N3单原子催化剂Pt-SACs/CTF。实验高分辨率球差电镜HAADF-STEM和同步辐射 EXAFS表征,以及从头算分子动力学模拟AIMD和密度泛函理论DFT计算确认了Pt-SACs/CTF催化剂上Pt-N3的配位结构。实验结果表明,在不加牺牲剂的条件下,该催化剂上的氨的光催化产率为170.4 μmol g–1 h–1

该工作受到国家自然科学基金重点项目(21536001)和面上项目(21878229, 21978212)的资助,也得到了我校分析测试中心的大力支持!(分离膜与膜过程国家重点实验室 何本桥 编辑:宣传部 石晓霞)

图片来源:分离膜与膜过程国家重点实验室



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